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Edward H. Sargent院士团队:近期Science/Nature系列文章汇总

Edward H. Sargent,提到他,相信大家都不会陌生。Edward H. Sargent教授的成果频频出现在Science、Nature系列期刊上,他们团队在CO2RR、钙钛矿电池等领域都做出了许多原创性研究。

个人概况:Edward H. Sargent,加拿大多伦多大学副校长、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士,是多伦多大学电子与计算机工程系教授。他是加拿大纳米技术领域的首席科学家,是胶体量子点光探测领域的开拓者,也是量子点PN结太阳能电池的发明者和光电转换效率的世界纪录的保持者,并通过所领导团队的努力,每年都在刷新纪录。迄今为止,已在Nature和Science等国际顶级期刊发表论文多篇团队已经发表超过300篇论文,论文被引用超过20000次,H因子72。

团队合照

接下来,小编列举了Edward H. Sargent教授近期发表在Nature/Science系列期刊的工作!希翼借此机会向大佬学习一下!

1、Nature:机器学习,助力高性能CO2RR电催化剂的探索!

通过将二氧化碳电化学还原为化学原料,如乙烯,可同时达到二氧化碳减排和生产可再生能源的目的,目前,Cu是CO2RR的主要电催化剂。然而,迄今为止所达到的能源效率和生产率(目前的密度)仍然低于以工业生产乙烯所需的值。

鉴于此,卡内基梅隆大学的Zachary Ulissi、多伦多大学的Edward H. Sargent等人通过密度泛函理论计算结合主动机器学习来识别,描述了Cu-Al电催化剂能有效地将二氧化碳还原为乙烯,具有迄今为止所报道的最高的法拉第效率。与纯铜相比,在电流密度为400mA/cm2下Cu-Al电催化剂的法拉第效率超过了80%,以及在150mA/cm2下,在其阴极乙烯的能量转换效率则达到了~55%。理论计算表明,铜铝合金具有多个活性位点、表面定向和最佳CO结合能,有利于高效的、高选择性地还原CO2。

此外,原位X射线吸取光谱表明,铜和铝能够形成良好的铜配位环境,从而增强C-C二聚作用。这些发现说明了计算和机器学习在引导多金属系统的实验探索方面的价值,这些系统超越了传统的单金属电催化剂的局限性。

Accelerated discovery of CO2 electrocatalysts using active machine learning, https://doi.org/10.1038/s41586-020-2242-8

2、Nature Energy:Cu表面包覆一层N-C,催化选择性大有不同!

电解二氧化碳电还原反应(CO2RR)可用于绿色生产乙醇,然而,该反应的法拉第效率目前仍然不高,特别是在总电流密度超过10mA cm?2下。

鉴于此,多伦多大学的Edward H. Sargent团队报道了一类催化剂,其产乙醇的法拉第效率高达52.1%,阴极能量转化效率为31%。编辑发现通过抑制中间体HOCCH*的脱氧作用,可以降低乙烯的选择性,促进乙醇生产。密度泛函理论(DFT)计算表明,由于封闭的N-C层具有很强的供电子能力,在Cu表面涂覆一层氮掺杂碳(N-C)可以促进C-C耦合,抑制HOCCH*中碳氧键的断裂,从而提高CO2RR中乙醇的选择性。

Efficient electrically powered CO2-to-ethanol via suppression of deoxygenation, https://doi.org/10.1038/s41560-020-0607-8

3、Science:25.7%效率!高效钙钛矿-硅串联太阳能电池!

堆叠具有较小带隙的太阳能电池形成双结膜,为克服单结光伏电池的Shockley-Queisser极限提供了可能。随着溶液处理钙钛矿的快速发展,有望将钙钛矿的单结效率提高>20%。然而,这一工艺仍未实现与行业相关的纹理晶体硅太阳能电池进行整体集成。

来自多伦多大学的Edward H. Sargent 和阿卜杜拉国王科技大学的Stefaan De Wolf团队,报道了将溶液处理的微米级钙钛矿顶部电池与完全纹理化的硅异质结底部电池相结合,进行集成双叠层电池的方法。为解决微米级钙钛矿中电荷收集的难点,编辑将硅锥体底部的耗尽宽度提高了三倍。此外,通过在钙钛矿表面固定一种自限型钝化剂(1-丁硫醇),增加了扩散长度且进一步抑制了相偏析。这些多方位的结构改善,使钙钛矿—硅串联太阳能电池的整体效率达到了25.7%。在85°C下进行400小时的热稳定性测试,以及在40°C、在最大功率点下工作400小时后,发现其性能衰减可忽略不计。

Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite on textured crystalline silicon, https://science.sciencemag.org/content/367/6482/1135

4、Nature Materials:非均相二氧化碳还原的分子增强策略

由可再生电力驱动的电化学二氧化碳还原反应(CO2RR),为燃料和化学原料的生产与循环利用提供了一条可观的能源储存途径,然而,目前在改进用于高选择性碳氢化合物生产的电合成途径方面仍存在挑战。为了进一步提高催化作用,非均相方法和均相方法之间的协同作用越来越受到关注。通过与异质活性位点相邻的有机分子或金属配合物的相互作用,可用于调节反应中间体的稳定性,从而增加法拉第效率(产品选择性),提高催化性能,并降低反应过电位。

在这里,编辑首先讨论了四类分子强化策略:①分子加成修饰的多相催化剂、②有机金属络合物催化剂、③网状催化剂和④无金属聚合物催化剂。编辑先容了目前在分子策略方面的挑战,并描述了电催化CO2RR产多碳产品的前景。这些策略为电催化CO2RR提供了潜在的途径,以解决催化剂活性、选择性和稳定性的挑战,进一步发展CO2RR。

Molecular enhancement of heterogeneous CO2 reduction, https://doi/10.1038/s41563-020-0610-2

5、Nature Materials:非均相二氧化碳还原的分子增强策略

目前通过优化钙钛矿的组成经过组合优化,在最先进的钙钛矿太阳能电池中通常含有六种成分(AxByC1?x?yPbXzY3?z)。关于每个组成部分的精确作用仍然存在许多不清晰,如何正确理解和掌握钙钛矿材料中不同组分对晶体结构、性能的影响关系,对于制备新型的高性能钙钛矿材料而言具有重要的引导意义。

鉴于此,多伦多大学的Edward H. Sargent与麻省理工学院的William A. Tisdale等人利用瞬态光致发光显微镜(TPLM),并结合理论计算,探究了钙钛矿材料中组分—结构—性能之间的关系。研究表明,单晶钙钛矿材料内部载流子的扩散率与结构组成无关;而对于多晶钙钛矿,不同的成分对载体扩散起着至关重要的作用。与CsMAFA型钙钛矿相比,不含MA的CsFA型钙钛矿载流子扩散率要低一个数量级。

元素组成研究表明,CsFA颗粒呈级配组成。在垂直载流子输运和表面电位研究中可以看到,CsFA型钙钛矿由于其非均匀结晶,从而引起晶粒的元素分布不一致,形成了不利于载流子扩散的“壳核结构”。而掺入MA可以有效改善颗粒成分的均匀性,在CsMAFA薄膜中产生了高的扩散系数。

Multi-cation perovskites prevent carrier reflection from grain surfaces, https://doi /10.1038/s41563-019-0602-2

6、Science:又一记录诞生!高效电解CO2RR产乙烯!

电解二氧化碳还原(CO2RR)转化为有价值的燃料和原料,为这类温室气体的利用提供了一条有吸引力的途径。然而,在这类电解装置内,往往是由有限的气体通过液体电解质扩散到催化剂的表面,电解效率仍然不高。

鉴于此,多伦多大学的David Sinton和Edward H. Sargent等人提出了一种催化剂:离聚物本体异质结结构(CIBH),可用于分离气体、以及离子和电子的传输。CIBH由金属和具有疏水和亲水功能的超细离子层组成,可将气体和离子的输运范围从数十纳米扩展到微米级。采用这种设计策略,编辑实现了在7 M KOH电解液中,以铜为催化剂进行电还原CO2,在阴极法拉第效率为45%下,产乙烯的偏电流密度高达1.3A cm-2。

CO2 electrolysis to multicarbon products at activities greater than 1 A cm?2, https://science.sciencemag.org/content/367/6478/661

7、Nature Nanotechnology:磁光纳米异质结构实现手性光学活性!

手性材料在推动生物标记、手性分析和检测、对映异构体选择性分离、偏振相关光子学和光电子学应用等领域的发展具有重要意义。一维半导体的区域选择性磁化可以实现室温下的各向异性磁性,以及自旋极化——这是自旋电子学和量子计算技术所必需的特性。

鉴于此,中国科学技术大学俞书宏院士团队与国家纳米科学中心唐智勇研究员课题组、多伦多大学Edward Sargent教授团队等人利用局域磁场调控电偶极矩与磁偶极矩之间的相互作用,成功合成了一类新型手性无机纳米材料。

利用这一策略,编辑将具有不同晶格、化学成分和磁性能的材料,即一个磁性成分(Fe3O4)和一系列半导体纳米棒结合在一起,在特定的位置吸取紫外线和可见光谱。由此产生的异质纳米棒表现出由特定位置磁场诱导的光学活性。本文提出的区域选择性磁化策略为设计手性和自旋电子学的光学活性纳米材料提供了一条途径。

Regioselective magnetization in semiconducting nanorods, https://doi.org/10.1038/s41565-019-0606-8

8、Nature:分子调控!高效催化CO2RR产乙烯!

电催化CO2还原反应(CO2RR)为温室气体的利用、化学燃料的生产提供了一种可持续的、碳中性的方法。然而,从CO2RR高选择性地生产C2产品(例如乙烯)仍然是一个挑战。

鉴于此,多伦多大学Edward H. Sargent教授、加州理工学院Theodor Agapie教授、Jonas C. Peters教授等人提出了一种分子调控策略,用有机分子使电催化剂表面功能化,用于稳定反应中间产物,使CO2RR高选择性地产乙烯。

通过电化学、操作/原位光谱和计算研究,研究了通过芳基吡啶的电二聚作用衍生的分子库对Cu的影响。结果发现,粘附分子提高了CO中间体的稳定性,有利于进一步还原成乙烯。在中性介质的液流电池中,在偏电流密度为230 mA cm-2下,电催化CO2RR产乙烯的法拉第效率高达72%。

Molecular tuning of CO2-to-ethylene conversion, https://doi/10.1038/s41586-019-1782-2


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